近日，鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院能源化學(xué)所盧思宇教授課題組在碳點(diǎn)用于電催化研究領(lǐng)域取得積極進(jìn)展，相關(guān)成果以題為“Halogen-Doped Carbon Dots on Amorphous Cobalt Phosphide as Robust Electrocatalysts for Overall Water Splitting”的論文發(fā)表在國際權(quán)威期刊《Advanced Energy Materials》上。鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生宋昊強(qiáng)為論文第一作者，盧思宇教授為通訊作者，鄭州大學(xué)為第一作者單位。

碳點(diǎn)作為制備復(fù)合材料的多功能構(gòu)筑基元在電催化領(lǐng)域得到了廣泛的研究。使用雜原子（例如，N、P、F或Cl）進(jìn)行摻雜/改性可以增強(qiáng)CDs與金屬之間的電子相互作用，促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移，并進(jìn)一步提高復(fù)合材料的催化性能。在此工作中，作者通過選擇不同鹵素（X = F、Cl 和 Br）摻雜的CDs來調(diào)整使其具有海膽、白皮松和合歡結(jié)構(gòu)的X-CDs修飾的無定形磷化鈷(X-CDs/CoP)。各個X-CDs的特性導(dǎo)致了不同的形成機(jī)制和最終結(jié)構(gòu)。優(yōu)化合成的F-CDs/CoP雜化陣列表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。對于整體水裂解，在1 M KOH中提供10 mA cm-2電流密度需要1.48 V的低電壓。經(jīng)過100小時的穩(wěn)定性測試后，催化性能的下降可以忽略不計(jì)，表現(xiàn)出優(yōu)異的長期循環(huán)穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)深入探索了碳點(diǎn)基析氧復(fù)合催化劑的反應(yīng)機(jī)理，揭示了F-CDs/CoP催化劑優(yōu)異的電催化性能是由于CoP和F-CDs的耦合界面優(yōu)化了氫/氧吸附能，進(jìn)而加速了水分解動力學(xué)。本研究為合理設(shè)計(jì)各種具有高催化性能的多功能電極材料提供了新的策略。

同時，因團(tuán)隊(duì)在碳點(diǎn)領(lǐng)域取得的積極進(jìn)展，分別受邀在《Accounts of Materials Research》，《Advanced Energy Materials》和《Matter》撰寫題為“Carbon-Dot-Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Evolution”，“Carbon Dots as New Building Blocks for Electrochemical Energy Storage and Electrocatalysis”和“The Light of Carbon Dots: From Mechanism to Applications”的綜述文章。

研究得到了國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金項(xiàng)目和鄭州大學(xué)杰出青年人才創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)經(jīng)費(fèi)的支持。

文章鏈接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202102573;

https://doi.org/10.1021/accountsmr.1c00194;

https://doi.org/10.1002/aenm.202103426;

https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.10.016.