近日，鄭州大學(xué)物理學(xué)院在ZnO納米晶發(fā)光機(jī)制探索研究方面取得重要進(jìn)展。研究成果以題為“Multiphoton Excited Singlet/Triplet Mixed Self-Trapped Exciton Emission”的論文發(fā)表在國際知名期刊《Nature Communications》上，論文的第一作者為凝聚態(tài)物理專業(yè)博士生周蕊和大連化物所副研究員隋來志，通訊作者為劉凱凱副教授和單崇新教授。

長期以來，研究人員一直把ZnO在可見區(qū)的發(fā)光歸因于雜質(zhì)和結(jié)構(gòu)缺陷。但是，既要得到高結(jié)晶質(zhì)量的納米晶，又同時(shí)將其發(fā)光歸因于結(jié)構(gòu)缺陷和雜質(zhì)，顯然是相互矛盾的。這種模糊且具有爭(zhēng)議的發(fā)光機(jī)制，極大限制了ZnO納米晶的發(fā)展。因此，澄清ZnO納米晶的發(fā)光機(jī)制，實(shí)現(xiàn)ZnO納米晶的高效發(fā)光，有望再次推動(dòng)ZnO納米晶的新發(fā)展和新應(yīng)用。

本項(xiàng)工作率先從結(jié)構(gòu)、效率、復(fù)合速率等七個(gè)方面科學(xué)系統(tǒng)闡明了ZnO納米晶的發(fā)光機(jī)制,并在國際上首次提出了單重態(tài)/三重態(tài)混合自限態(tài)激子發(fā)光的新機(jī)制，為拓展ZnO納米晶應(yīng)用提供了重要支撐。具體來說，在結(jié)構(gòu)上，通過高分辨球差電鏡證實(shí)了高質(zhì)量單晶ZnO納米晶的晶體結(jié)構(gòu)；在激發(fā)依賴上，通過三個(gè)數(shù)量級(jí)的激發(fā)功率變化實(shí)驗(yàn)，證實(shí)了激發(fā)與發(fā)光的線性關(guān)系，并排除了缺陷發(fā)光機(jī)制；在電聲耦合作用上，大的黃昆因子初步證實(shí)了自限態(tài)激子發(fā)光；在發(fā)光開啟時(shí)間上，低能量光子發(fā)光的開啟時(shí)間要晚于高能量光子的開啟時(shí)間，從而證實(shí)了自限態(tài)激子發(fā)光；在瞬態(tài)發(fā)光光譜上，通過63%和37%的不同壽命組分確定了混合自限域激子發(fā)光；在瞬態(tài)電子順磁共振光譜上，證實(shí)了單重態(tài)/三重態(tài)混合自限域激子發(fā)光；在第一性理論計(jì)算上，證實(shí)了光誘導(dǎo)的晶格畸變以及大的自旋軌道耦合作用是發(fā)生上述發(fā)光的原因。

得益于ZnO優(yōu)異的自陷域激子發(fā)光性能、自吸收小、斯托克斯位移大的優(yōu)點(diǎn)，為多光子激發(fā)發(fā)光成像提供了良好的選擇。因此，本項(xiàng)工作進(jìn)一步研究了飛秒激光激發(fā)下的ZnO納米晶的光學(xué)特性，實(shí)現(xiàn)了多光子激發(fā)下的單/三重態(tài)混合自限域激子生物成像。該模型澄清了長期以來備受爭(zhēng)議的ZnO可見光區(qū)發(fā)射問題，并觀測(cè)到了多光子激發(fā)的單/三重態(tài)混合自限域激子發(fā)光，進(jìn)一步推動(dòng)了ZnO納米晶的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36958-3