近日，鄭州大學(xué)物理學(xué)院,、中原之光實(shí)驗(yàn)室李順?lè)浇淌趫F(tuán)隊(duì)在二維多鐵材料室溫催化研究方面取得重要進(jìn)展，從物理科學(xué)視角闡明了二維多鐵材料多自由度調(diào)控的室溫催化機(jī)理，對(duì)于開發(fā)系列新型室溫,、高效,、單原子尺度催化劑提供了重要理論借鑒和新思路。

開發(fā)室溫環(huán)境條件下的高效催化劑是物理,、化學(xué),、材料等交叉學(xué)科中的重要科學(xué)問(wèn)題和工業(yè)生產(chǎn)中全世界共同面臨的重要挑戰(zhàn)。近年來(lái)蓬勃發(fā)展的二維多鐵性材料(Two-dimensional multiferroics, 2D-MFs),，由于其“單相多性”（一個(gè)材料相同時(shí)擁有鐵磁,、鐵電、鐵彈性要素中的二者之上）的獨(dú)特物理性質(zhì)和廣闊應(yīng)用前景,，使其在物理,、材料以及微電子器件等交叉領(lǐng)域倍受關(guān)注。然而,，2D-MFs在催化方面的潛在應(yīng)用和微觀物理機(jī)制的相關(guān)研究尚屬空白,。因此，在單原子尺度上深入研究多鐵性材料的表面活性和催化性能不僅對(duì)理解多鐵性材料在鐵電,、自旋,、晶格、軌道等多角度耦合的物理機(jī)制具有重要的科學(xué)價(jià)值,，也對(duì)發(fā)展基于多鐵性材料的新型室溫高效催化劑提供了新的視角和平臺(tái),。

鄭州大學(xué)任曉燕、李順?lè)降然诿芏确汉碚摰牡谝恍栽碛?jì)算研究方法,，以二維室溫多鐵性材料Cr(h-fpyz)2(h-fpyz=half-fluoropyrazine) (同時(shí)具有反鐵電性和亞鐵磁性)為研究對(duì)象,，以自旋三重態(tài)的O2激發(fā)和CO催化反應(yīng)為例，系統(tǒng)研究其催化性能和相關(guān)物理機(jī)制,。研究發(fā)現(xiàn),，二維多鐵性材料Cr(h-fpyz)2作為單原子催化劑能在室溫下高效催化CO氧化反應(yīng)。反應(yīng)勢(shì)壘僅為0.325eV,，室溫下反應(yīng)速率為3.47×106 s?1,，相比其衍生物Cr (pyz)2單鐵性催化劑的反應(yīng)速率增強(qiáng)6個(gè)數(shù)量級(jí)。對(duì)催化過(guò)程微觀物理機(jī)制的深入研究表明,，二維多鐵性材料Cr(h-fpyz)2的室溫高效催化性能歸因于極化和自旋兩個(gè)自由度的協(xié)同效應(yīng)：首先,，在Cr (h-fpyz)2中，半氟化吡嗪環(huán)（h-fpyz）轉(zhuǎn)動(dòng)對(duì)于催化反應(yīng)具有顯著的開關(guān)效應(yīng),，其靈活的配體旋轉(zhuǎn)增強(qiáng)了活性位點(diǎn)Cr原子和吸附O2分子之間的電荷轉(zhuǎn)移和自旋耦合,，促進(jìn)了自旋三重態(tài)的氧氣分子向激發(fā)態(tài)的自旋單重態(tài)轉(zhuǎn)變和活化。此外,，由于多鐵性材料Cr(h-fpyz)2中Cr單原子活性位點(diǎn)周圍特殊的極化環(huán)境,，O2分子吸附后誘導(dǎo)出比其在單鐵性衍生物Cr (pyz)2催化劑中顯著降低的局域電場(chǎng)，降低了CO極性分子與激發(fā)態(tài)的O2分子反應(yīng)時(shí)所受的靜電排斥作用,，從而導(dǎo)致其在室溫下具有高效催化性能,。該工作表明二維多鐵性材料在催化劑領(lǐng)域具有廣闊的發(fā)展前景,，對(duì)于開發(fā)系列新型高效室溫單原子尺度催化劑提供了新思路和重要理論指導(dǎo)。

研究成果以“Highly enhanced room-temperature single-atom catalysis of two-dimensional organic-inorganic multiferroics Cr(half-fluoropyrazine)2 for CO oxidation”為題發(fā)表于《Nature Communications》期刊上,。論文的第一作者為碩士生張飛翔,、王攀碩副研究員，通訊作者為任曉燕副教授和李順?lè)浇淌?，鄭州大學(xué)物理學(xué)院為第一單位和通訊單位,。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金區(qū)域創(chuàng)新聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目、面上項(xiàng)目和青年基金項(xiàng)目等資助,。

文章鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41467-025-56863-1

二維多鐵材料對(duì)CO的室溫催化機(jī)制